父亲发现，查理在爱丁堡大学两年什么也没有学到，想让查理继承自己的事业看来是不可能的了，查理对医学根本不感兴趣。
查理的姐姐们也都对父亲说，弟弟不上课、不考试，他讨厌学医。父亲知道，现在的查理对体育运动入了迷，但让查理成为一个游手好闲的运动员，父亲是不愿看到的。罗伯特·达尔文找来儿子，很严肃地同他谈了心，问他将来想不想做一个牧师。查理对他父亲说，这件事他要想一下再作决定。他并不讨厌做一名乡村牧师，他也是一个虔诚的基督教徒，为了自己的未来，他甚至翻看了全部英国教堂的教义，就是确认自己能不能做一名牧师。通过研究一些神学书籍，他了解了英国的教义，觉得自己还是可以做一名牧师的。他便找到父亲，告诉他这一想法。令他想不到的是，后来自己的理论受到了教徒们的猛烈攻击，成名后的他一想到自己曾想过做一名牧师，便会哭笑不得。
毕业于大学神学系是做一名牧师的基本条件，但在入学之前，他还得复习一下在巴特勒尔学校学到的古典语，这些是上神学院必备的基础知识，但他早就忘了。
1827年10月15日，达尔文被剑桥学院录取为低年级寄宿生，接受绍乌老师的教导。不过，他后来说，他在第二年才进入剑桥。
达尔文的父亲不知道的是，自然科学才是查理最感兴趣的。达尔文在爱丁堡时未能认真地学习医学，来到剑桥也一样，还是没能够使自己认真地去学习神学。不过这时的达尔文随着年龄的增长开始懂事了，为了不想让父亲生气，他能够约束住自己。在剑桥，他长期不上神学课、语文课和数学课，没事的时候就研究甲虫。但一到快考试的时候，为了能够考好，他不得不临阵磨枪，加班加点地复习神学科目。考完试后，他便放下那些神学课本，注意力又转移到他感兴趣的自然科学上。总之，他在剑桥学习只是应付，他的情趣仍然在自然科学上。
值得一提的是，在剑桥的最后一年，达尔文准备学士学位考试的时候，他补习了数学和古典作品方面的知识。除此之外，为了应付考试，他还了解了玻利的《基督教教义证验论》、《伦理学》和《自然神学》。玻利的《基督教教义证验论》他理解的并不是很深，只是喜欢玻利的推理过程和那一长串的结论。1831年，达尔文通过学士学位考试。
达尔文在剑桥时还加入了一个俱乐部，它是由一伙十分快乐的年轻人组建的，俱乐部成员每周都有一次聚餐。达尔文后来曾说过类似这样的话，在俱乐部时经常尽情玩乐，有时候还会喝许多酒，浪费了不少美好的青春时光。
约翰·毛里斯·赫伯特就是达尔文在俱乐部时认识的，赫伯特毕业去了威尔士，在那里当了一名法官。在他年老回忆到达尔文的时候，他曾这样说：“他是一位极其亲切、热情和宽宏大量的朋友，人们都用最亲热的态度对待他。他从内心里憎恨一切虚假的、卑鄙的、残酷的、庸俗的和不诚实的行为，赞同一切美好和公正的行为。”
性格开朗的达尔文在这里结交了不少朋友，和在爱丁堡一样。他有一个非常好的朋友叫维特莱。这位朋友是一位优秀的数学家。剑桥有这样一个惯例：做一份专门的花名册，花名册叫做“荣誉学位考试”名单，就是把数学考试的优等生列入花名册，第一名被称做“数学学位考试一等及格者”，维特莱就获得了这个荣誉称号。达尔文和维特莱两人经常形影不离，闲来无事的时候，两人就一起出去散步，而且是长时间散步。
在维特莱的影响下，达尔文对绘画、音乐等一些艺术有了一定的了解。维特莱还给达尔文介绍了自己的表兄赫伯特，赫伯特很喜欢音乐，他还劝达尔文加入音乐小组，但达尔文的乐感实在太差，入了小组也没唱什么歌。
在假期的时候，达尔文和赫伯特偶尔一起去巴尔穆特去度假。在这里，赫伯特在达尔文的吸引下，也开始收集甲虫，达尔文曾戏说这一举动是“为科学服务”。他们每天不是到巴尔穆特前面的山里去游玩，就是乘船去旅行。在巴尔穆特坡度很缓的山上，达尔文常常收集昆虫，当然，他更喜欢收集甲虫。他要赫伯特帮他的忙，便给了赫伯特一个装有酒精的瓶子，让他收集各种他认为是罕见的甲虫。赫伯特这个大好人，极其认真地开始往瓶子里装甲虫。不过，他刚开始收集的甲虫，都是很平常的那种。但达尔文对昆虫学孜孜不倦的钻研精神，感染了赫伯特。后来，达尔文离开了这里，嘱咐他继续收集甲虫，他后来终于也收集到罕见的甲虫。
不过，达尔文能够熟悉昆虫学，还多亏了他的堂兄威廉·福克司·达尔文。因为两人对自然科学非常爱好，查理在剑桥时同这位堂兄很亲近。后来，福克司成为一名乡村牧师，但他依然很喜欢自然科学，这也是后来他们俩更加亲密的原因。
在昆虫学方面，达尔文一有什么最新发现，就会告诉福克司。有一次，他和福克司说，为了向伦敦牛津大学的第一个动物学教授霍普先生谈论和观察昆虫，他在那里整整等了两天。达尔文拿着自己和福克司的昆虫收集品给霍普看，霍普赞扬了一番，拿出自己的昆虫收集品，这令达尔文非常着迷。最后，他从霍普那里得到了将近一百六十个昆虫新品种，霍普想必对达尔文很感兴趣，还十分慷慨地要把自己最稀有的昆虫标本送给他。
达尔文还和福克司提过一位研究甲虫的大专家史蒂芬斯，达尔文说，他很欣赏史蒂芬斯的搜集品，还说他与史蒂芬斯经常在一起喝茶、聊天。达尔文这次到伦敦，结识了许多博物学家，长了许多见识。参观了其他许多“博物学家集聚”的地方，访问了皇家学院、林纳学会和动物园，参观了各种自然史机构。
他还告诉福克司，他猎获了不少鸟，读了不少关于动物的书。为了甲虫问题，他曾和一位昆虫学家发生争吵，最后，他竟然威胁这位昆虫学家说，要把昆虫学家从楼梯上推下去。总之，他当时对收集甲虫的兴趣大得很。这一点，从达尔文所写的一封信中就可以看出来，他在信中说过这样一件事：“有一次我剥开了一块树皮，看到两只罕见的甲虫，于是我两手各捉了一只；就在这时我又瞧见了第三只新品种的甲虫，腹部带有大十字花纹，我不忍把它放走，于是我把右手里的那只用牙齿轻轻咬住，好腾出手来。可是狡猾的甲虫排出了一种极辛辣的液体，使我感到非常恶心，我不得不把这只甲虫吐出，这样一来，不仅捉到的两只跑了，第三只也没有捉到。”
不顺利的事，他也会告诉福克司。在采集昆虫的路上，他曾病倒过；为了应付考试，他没有抓过一只昆虫。
达尔文因为经常收集昆虫，在实践中，他想出了一些新的收集昆虫方法：专门雇一个人跟着自己，见到老树后，让雇的人在上面刮苔藓。然后，在一只口袋里装好刮下来的苔藓。用上面的方法，一些罕见的新品种被达尔文找到了。史蒂芬斯写了一本不列颠甲虫的书，他在里面看到“查理·达尔文捕获”这几个字时，便感到极为高兴。
剑桥大学除了必修课外，还开设像赛斯·威克教授讲授的地质课，这门属于公共课，达尔文对这门课程很感兴趣。不过，他最终没去听赛斯·威克的课，可能是因为以前爱丁堡大学的地质课使达尔文极为失望，以至于他现在也不想去学。他听了汉斯罗的植物学课，在讲课中，汉斯罗叙述清楚并出示美妙的图解，达尔文很喜欢听他的课。
早在进剑桥大学之前，达尔文就听许多人说过，年仅三十二岁的汉斯罗是一位知识渊博的博物学家。汉斯罗经常徒步旅行，有时还带着学生和同事们一块去。当然，如果旅行目的地特别远的话，他们有时候也会乘车，有时候也会坐船，这样的旅行令达尔文神往。不久之后，，达尔文通过福克司结识了汉斯罗。
每周，汉斯罗都会举办一次聚会，来的主要是大学里一些年轻的学生和年长的职员。这些集会无拘无束，他们毫不避讳地讨论一些观点和学术界的新理论。后来的雷耶夫协会，就是在这些人的努力下建立起来的。
达尔文热爱自然史的那种特别真诚的心和他那活泼而又反应灵敏的大脑吸引着他周围的人。很快，汉斯罗就和达尔文熟悉了。在剑桥的最后几年里，达尔文和汉斯罗每天都要一起散步。和汉斯罗的这种友谊影响了达尔文的一生，正是因为汉斯罗，才有达尔文后来的环球旅行。
汉斯罗知识渊博，所学包括植物学、昆虫学、地质学、矿物学和化学等方面的知识，他很高兴别人向他请教问题，而且他性格温和、善良，待人特别亲切，不自私、不爱慕虚荣，这一切都在影响着达尔文。汉斯罗那儿经常举行一些有趣的聚会，这也对达尔文的成长起了促进作用。在一起聚会的这些人中，有汉斯罗的一个亲戚叫詹宁斯。后来，达尔文同他经常联系。詹宁斯后来发表了一些作品，是关于几部自然史方面的著作和其他一些著作。
在这个时期，达尔文阅读了不少书，但对他产生重大影响的有两本书：一本是《自然哲学的初步研究》，是天文学家约翰·赫瑟尔所作，正是这本书让达尔文开始致力于自然科学的研究。另一本书是《美洲旅行记》，是亚历山大·洪堡德所作。
在这本游记中，亚历山大·洪堡德对他旅行过的各国大自然风光和风土人情作了生动的描写，所以，这部游记的可读性远比一般游记要好。洪堡德是一个知识渊博的人，仁慈、爱好自由的他极富敏锐感。他善于对旅行中的一些新事物或新东西作一系列详细地艺术描写。
达尔文深深地沉浸于洪堡德这部艺术性的旅行记中，读了英文版的第一卷之后，他兴奋的无法形容。书里面写到加那利群岛的自然风光，如何攀登火山特纳里夫峰，一切都引人入胜，还有一些对不知名的动植物的描写，更是令达尔文喜不自胜。洪堡德对一些自己旅行过的地方大加赞赏，因为那里不仅有美丽的风景、漂亮的动植物，还没有农奴制。达尔文对这个正义的人很是钦佩。
看过这本旅行记后，达尔文一直想出去游行，但一直未能如愿。不过，他一直未放弃这个决定，时刻等待着机会。
暑假的时候，达尔文还是在梅尔和维茨沃德，有时也会去位于埃通的新住处打猎。
达尔文是在圣诞节前进入剑桥大学的，虽然他在1831年年初参加了剑桥大学的毕业考试，但还得在那里待两个学期。
在汉斯罗的影响下，达尔文决定研究地质学。为此，他做了一件很难的事，他绘制了一张施鲁斯伯里的地质图，图上各地被标上不同的颜色、不同的地质……他还研究了英国的地质学，看了相关方面的书籍后，得出了一些很有趣的结论——人们只了解自己生活的那片土地。
这时，地质学家赛斯·威克要到北威尔士去旅行，汉斯罗请求他带达尔文一起去。
和汉斯罗一样，赛斯·威克也是一位优秀的旅行家。在英国和欧洲大陆，他同自己的朋友麦奇逊（以研究俄罗斯地质学方面的著作而出名）一起做了大量的研究工作，查明了各个时期沉积物，做成序列。两人这时正准备到不列颠群岛去，研究古生代的沉积物。
在旅行中，赛斯·威克经常让达尔文去采集岩石标本，他在地图上标出这些岩石标本的层理。慢慢地，达尔文就学会了分析全国的地质情况。
旅行结束后，达尔文穿过几座山，到了巴尔穆特几位剑桥朋友那里。在那里待了几天，又回到梅尔去打猎。在日记中，他这样写道：“七月份，我极为贪婪地钻研着地质学。”
在剑桥的时候，达尔文过着双重生活：他一方面一心扑在自然科学和体育运动上；另一方面，为了应付，他参加了必修课的考试和学士学位的考试。同昆虫学家们的交往，和汉斯罗等人相识，打猎、骑马旅行和读书，同赛斯·威克一起进行的地质考察，这一切把他锻炼成一个博物学家。后来，他被自然科学家们称为“野外工作者”式的博物学家。
